Coutinho xuất hiện đầu tiên trong màu áo Đội tuyển bóng đá quốc gia Brasil vào ngày 07 tháng 10 năm 2010 trong trận giao hữu với Iran.

Anh được huấn luyện viên Tite triệu tập tham dự World Cup 2018 diễn ra tại Nga. Ở lượt trận ra quân bảng E gặp Thụy Sĩ, Coutinho là người ghi bàn thắng mở tỉ số trước nhưng chung cuộc Brasil để Thụy Sĩ cầm chân với tỉ số 1-1. Đến lượt trận thứ hai gặp Costa Rica, anh đã ghi bàn thắng mở tỉ số ở những phút bù giờ hiệp 2 giúp Brasil vượt qua Costa Rica với tỉ số 2-0. Đội tuyển Brasil sau đó lọt vào vòng knock-out nhưng để thua chung cuộc 1-2 trước Bỉ ở tứ kết.

Tại Copa América 2019, Coutinho trở thành cầu thủ đầu tiên ghi bàn tại giải đấu này bằng một cú đúp với chiến thắng 3-0 trước Bolivia ở trận khai mạc. Đội tuyển Brasil sau đó lọt vào trận chung kết và giành chức vô địch lần thứ 9 sau khi vượt qua Peru với tỉ số 3-1.